https://repositorio.ufba.br/handle/ri/34947
Tipo: | Tese |
Título: | Aproveitamento do catalisador de equilíbrio de uma planta de refino de petróleo (FCC) na captura de CO2 |
Título(s) alternativo(s): | Harnessing the equilibrium catalyst of an oil refining plant (FCC) in CO2 capture |
Autor(es): | Silva, Jefferson Santos da |
Primeiro Orientador: | Andrade, Heloysa Martins Carvalho |
metadata.dc.contributor.advisor-co1: | Mascarenhas , Artur José Santos |
metadata.dc.contributor.referee1: | Silva, Luciana Almeida |
metadata.dc.contributor.referee2: | Santos, Tereza Simonne Mascarenhas |
metadata.dc.contributor.referee3: | Alves, Carine Tondo |
metadata.dc.contributor.referee4: | Rodrigues, Lilian Maria Tosta Simplício |
metadata.dc.contributor.referee5: | Mascarenhas, Artur José Santos |
Resumo: | A larga produção de resíduo catalítico, ou catalisador de equilíbrio (Ecat), em Unidades de Craqueamento Catalítico em Leito Fluidizado (UFCC) o torna um potencial problema ao meio ambiente devido à presença de metais pesados depositados em sua superfície. Diante disso, o objetivo desse trabalho é propor novas tecnologias para o seu reaproveitamento. Primeiramente, a fase USY residual do Ecat foi usada como bloco de construção para preparar materiais zeolíticos por ativação com soluções de NaOH que foram posteriormente caracterizados (DRX, EDX, MEV, FTIR e fisissorção com N2) e testados como adsorvente de CO2. Os materiais resultantes foram constituídos por zeólito ZK-14 (CHA), P-1 (GIS), ZK-4 (LTA), Analcima (ANA) e -alumina, sendo a distribuição das fases principais dependente da razão Na/Si e da temperatura da reação. Valores elevados de superfície microporosa (> 50 m² g-¹) e maior composição das fases zeolíticas foram obtidos nas amostras com elevadas quantidades de ZK-14 (CHA), fatores associados aos melhores resultados na captura de CO2 por termogravimetria. Posteriormente, o material 85C-r0.6-7d que apresentou a maior porcentagem do zeólito ZK-14 (64%), agora denominado como CHA-64, foi avaliado na adsorção de CO2 em leito fixo e sob efeito da presença de vapor d’água, metano e monóxido de carbono. Nos testes iniciais, sem a presença de vapor, foi observado que a interação CO2/CHA-64 ocorre predominantemente por fisissorção o que conferiu uma alta estabilidade no teste de regeneração frente a 12 ciclos de adsorção. No entanto, a presença de espécies de carbonato formadas possivelmente pela interação entre CO2 e as hidroxilas superficiais do adsorvente confirmam a existência de quimissorção em menor extensão. Ao variar a temperatura do leito de adsorção, foi observado que a água contribui para um valor de calor de adsorção mais negativo (-21,4 e -10,7 KJ mol-1, para as reações com e se água, respectivamente), sugerindo a existência de novos mecanismos baseados em interações mais fortes ocorridos por intermédio da água. Assim, o material CHA-64 preparado a partir de catalisador residual de FCC mostrou-se como um adsorvente de CO2 interessante devido sua resistência à presença de vapor e de outros gases na corrente. |
Abstract: | The large production of catalytic waste, equilibrium catalyst (Ecat), in Fluid Catalytic Cracking Units (FCCU) beds is a potential problem to the environment due to the presence of heavy metals deposited on its surface. Thus, the aim of this study is to propose new technologies for its reuse. Residual USY phase in Ecat were firstly used as zeolitic building blocks to prepare zeolite materials by activation with NaOH solutions. The prepared materials were characterized (XRD, EDX, SEM, FTIR and N2 physisorption) and further tested as CO2 adsorbents. The resulting materials contained zeolites ZK-14 (CHA), P-1 (GIS), ZK-4 (LTA), Analcime (ANA) and -alumina, but the phase distribution mainly depended on the Na/Si atom ratio and reaction temperature. High micropore surface area (> 50 m² g-¹) and high composition of the zeolitic phases in the composite were achieved by the samples with increasingly high ZK-14 (CHA) contents. These factors were associated with the best results on CO2 uptakes by thermogravimetry. After, the 85C-r0.6-7d material, the highest percentage of ZK-14 zeolite (64%) one, now known as CHA-64, was evaluated by CO2 uptake in fixed bed and under the presence of water vapor, methane and carbon monoxide. It was observed, in initial tests without the presence of steam, that the CO2/CHA-64 interaction occurs predominantly by physisorption which gave a high stability in the regeneration test after 12 cycles of adsorption. However, the presence of carbonate species possibly formed by the interaction between CO2 and the surface hydroxyls of the adsorbent confirm the existence of chemisorption in a lesser extent. It was observed that the water contributes to a more negative heat of adsorption by varying the temperature of the adsorption bed (-21.4 e -10.7 KJ mol-1, to the reactions with and without water, respectively). It suggests the existence of mechanisms based on new stronger interactions through water molecules. Thus, the CHA-64 material prepared from waste FCC catalyst proved to be an interesting CO2 adsorbent, being resistant to the presence of steam and other gases. |
Palavras-chave: | Catalisador de equilíbrio Captura de CO2 Chabazita Catalisador -- Aproveitamento |
CNPq: | CNPQ::CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA ANALITICA |
Idioma: | por |
País: | Brasil |
Editora / Evento / Instituição: | Universidade Federal da Bahia |
Sigla da Instituição: | UFBA |
metadata.dc.publisher.department: | Instituto de Química |
metadata.dc.publisher.program: | Programa de Pós-Graduação em Química |
Citação: | SILVA, Jefferson Santos da. Aproveitamento do catalisador de equilíbrio de uma planta de refino de petróleo (FCC) na captura de CO2. 2017. 140 f. Tese (Doutorado em Química) Instituto de Química, Universidade Federal da Bahia, Salvador, BA, 2017. |
Tipo de Acesso: | Acesso Aberto |
URI: | https://repositorio.ufba.br/handle/ri/34947 |
Data do documento: | 13-Jan-2017 |
Aparece nas coleções: | Tese (PPGQUIM) |
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